В игре Gangs of London игрок берет на себя роль члена преступной группировки, который хочет захватить контроль над Лондоном. Основной геймплей напоминает серию GTA, но вместо свободного перемещения по городу кампания состоит из 70 коротких миссий, которые выбираются через экран меню. Каждая из них сопровождается сюжетом в юмористическом стиле и содержит разнообразные цели: сопровождение, проникновение на вражеский пост, угон машин, похищение людей, гонки, защита собственной позиции от вражеских волн и убийство людей.
Сам игровой процесс предлагает то, что можно ожидать от подобной игры: если игрок идет пешком, то игра представляет собой шутер от третьего лица - иногда с ним находятся несколько других членов банды, и он может отдавать им несколько команд. Вождение ориентировано на действия от первого или третьего лица, а стелс-сегменты являются базовыми и требуют лишь засечь патрули охранников и убить их со спины. Полиция вмешивается, если видит преступление, но нет системы розыска, как в подобных играх. В начале кампании у игрока есть выбор между пятью бандами с различными способностями, например, Триады могут ездить быстрее.
Кроме того, в игре представлен большой выбор режимов игры и мини-игр, например, свободное перемещение по Лондону, вождение такси, фотографирование достопримечательностей в качестве туриста или борьба с зомби. В мини-игры в пабе можно играть вдвоем: дартс, боулинг, бильярд и вариант Snake в виде аркадного автомата. Последний примечательный режим - тактическая игра, похожая на Risk: игрок берет под контроль преступную организацию и пытается завоевать Лондон, разделенный примерно на 30 районов. В каждом раунде он может выполнить три действия, например, переместить людей в другой район. Между раундами он может нанять больше людей или приобрести бонусные карты, которые дают определенные преимущества. В этом режиме есть три уровня сложности и несколько условий победы.